低温电导实验与局域标度理论吻合的一场美丽误会：二维弱局域效应
|作者：林志忠
(台湾交通大学电子物理系)
本文选自《物理》2022年第11期
在过去10年间，科学家了解到我们以前学过的对低温极限下金属电阻率的描述(基于玻尔兹曼输运理论及朗道费米液体理论)，几乎都是错误的。
——B. L. Altshuler和P. A. Lee(李雅达)，
Physics Today(1988年12月)
在大学和研究生的固体物理课本里，所学到的知识大部分是关于组成原子排列整齐有序的晶体结构中的各种森罗万象的物性，如导电性质、光学性质、磁学性质、超导性质等。但是自然界既有的、人工制作或合成的物质及器件，大多是含有缺陷或界/表面的，因此应称之为“无序系统”。缺陷是指原子排列的错位、空位、间隙或杂质等。
无序系统中的导电性质，是凝聚态物理学中一个富有传统的、深刻而牵连甚广的研究领域。诸如，随着无序程度或无规性(randomness)的逐渐增加，何谓金属(态)？何谓绝缘体/态？金属如何导电(由玻尔兹曼输运理论描述吗)？绝缘体如何导电(由跃迁导电过程描述吗)？金属—绝缘体转变如何发生？造成导电性质巨大转变的微观机制为何(由电子波的多重散射或是库仑作用描述吗)？等等，都是持续经年的理论和实验双向研究的重大课题。其中，随着样品中无序程度——即对电子波函数的散射强度——的逐步增强，电子波函数如何从延展态的类平面波形式，转变为呈现指数形式衰减的局域波，是“安德森局域”的核心问题。安德森局域课题的大哉问，发表于1958年[1]，一甲子以来，已吸引了二、三代的凝聚态物理学家投身其中，追求真理。
深受David J. Thouless(2016年诺贝尔物理学奖得主)师生在1970年代早、中期开创性思维工作的启发，1979年春，E. Abrahams，P. W. Anderson，D. C. Licciardello和T. V. Ramakrishnan等“四人小组”把电子波函数随着系统无序度增强，而从延展波过渡到局域波的演变过程，仅使用一个实验可测量的无量纲电导(G/(e2/h)，G为系统/样品的电导，e为电子电荷，h为普朗克常数)来描述，从而建构了如今已成为一篇凝聚态物理学经典文献的“局域标度理论”(scaling theory of localization)[2]。局域标度理论提出了两点斩钉截铁的破天荒预测：(1)金属—绝缘体转变是一种连续性的转变，而非如N. F. Mott(1977年诺贝尔物理学奖得主)所预测的不连续性转变，即三维系统中并不存在一个有限值的最小电导率；(2)二维系统(如实验室中使用蒸镀或溅射法生长的金属薄膜，或分子束外延法生长的半导体器件中的二维电子气)中不存在金属态，即二维系统在温度趋近于绝对零度时，都是绝缘体。因此，二维系统中并不存在所谓金属—绝缘体转变的问题，与Mott理论的传统预测相左。
具体而言，局域标度理论一经发表，随即引发了两项重要科学概念和研究领域的蓬勃发展，一是“弱局域”(weak localization)效应的发现，二是“介观物理”(mesoscopic physics)领域的诞生。最近几年，弱局域效应和介观物理知识在深入揭露拓扑量子材料的低温物性方面，已成为不可或缺的重要概念和手段。凝聚态物理学界更有一则关于弱局域效应“首次”被实验“明确”验证的吸引人的故事，它从1979年流传至今，为无序物理领域中人所津津乐道，笔者指导的第一位台湾大学物理系博士生吴至原(1996年毕业)亦曾熟读并多次引用该篇论文。迄今，众多文献以及书本里，仍持续教育一代又一代的学生这则故事。然而，巧则巧矣，它却只是一个“美丽的误会”，因为所谓“首次”印证局域标度理论预测的低温金属薄膜电导实验的样品参数，与理论计算的适用范围不符。更有趣的是，这一场美丽的误会之所以流传经年，除了因为局域标度理论在无序系统课题发展史上的关键地位之外，文献中标举的“首次”实验是由(后来的)1996年诺贝尔物理学奖得主Douglas D. Osheroff及其同事做出来的[3]，而领导“四人小组”进行标度理论之建构的，更是鼎鼎大名的凝聚态物理学家、1977年诺贝尔物理学奖得主Philip W. Anderson。有了双重诺贝尔桂冠加持，当事人和听众岂有不推波助澜，逢人说项的雅兴？
1979前后15年间，Osheroff在美国贝尔实验室工作，Anderson则定期从普林斯顿大学赴贝尔实验室访问。巧合的是，就在局域标度理论架构已经建立完成，但仍尚未完成发表之际，Anderson在一次访问中偶然看到了Osheroff和G. J. Dolan刚测量到的一组金钯薄膜中的低温电导数据。Anderson当场兴奋指出，实验数据中呈现的在低温时(0.3—2.2 K)电阻(R)随温度(T)下降而以对数依赖关系上升的现象(R∝- ln T，如图(1)所示)，正是二维弱局域效应所造成的导电行为，这是对玻尔兹曼输运理论(在低温极限情况下)的彻底改写。从此，“首次”实验手牵手、背靠背紧密印证了重大理论预测的美谈，广泛流传于凝聚态物理学界。直到Anderson晚年，及Osheroff不幸于前些年(因罹患阿兹海默症)不得不痛惜舍弃科研工作之前，他们两人都仍旧深信不疑，以为Dolan—Osheroff实验的确是在天时——理论已完成但尚未正式发表之际、地利——贝尔实验室的优越研究条件、人和——Anderson喜欢造访实验室亲自检视原始数据，等三重条件的美妙配合之下，重构了科学家对无序系统物性的揭秘及理解的一时杰作[4，5]。
Dolan—Osheroff实验引发疑虑之处在于，他们使用蒸镀法制作的金钯合金薄膜只有约3 nm厚，因此薄膜并不连续，而是呈颗粒状的，即他们的样品不是一种均匀无序系统。由于形成的颗粒状结构，他们样品的电阻率高达1400 μΩ·cm，显然极不合理，不是一个弱无序的金属薄膜该有的数值。(使用蒸镀法制作的连续均匀金钯合金薄膜的电阻率，通常小于100 μΩ·cm)。再者，根据标度理论的预测，造成R∝-ln T行为的(准)二维弱局域效应，是在kFle≫1的情况下(kF为导电电子的费米波长，le为电子平均自由程)，由相位相干的电子波函数之间的量子干涉造成的结果，而在Dolan—Osheroff的高电阻率样品中kFle∼1，落在理论计算的适用范围之外，是不同的物理问题。其实，Osheroff和Dolan两人也意识到了他们样品结构的颗粒性，但是在当时，他们和Anderson还是都激动地运用二维弱局域效应理论解释图1中显示的对数温度变化行为。因为是起源于量子干涉造成的导电特性，所以弱局域效应只能在低温下，电子相位相干时间/长度极长时，才观测得到[6]。
同年(1979年)，苏联理论物理学家B. L. Altshuler和A. G. Aronov两人研究弱无序系统(kFle≫1)中的电子与电子之间的库仑相互作用，发现在二维时，也会造成与弱局域效应相当类似的R∝-ln T行为，称作“电子—电子作用”效应，这是对朗道费米液体理论预测的重大修正与改写。值得强调、分辨的一点是，局域标度理论探讨的是单颗电子在无序势能中的扩散行为，而电子—电子作用理论探讨的则是多体库仑作用问题，这是两者出发点的迥异之处。随后的研究更进一步厘清，实验时在各种弱无序金属薄膜中测量到的低温R∝-ln T上升行为，通常都是来自于电子—电子作用效应。(反之，在低磁场下测得的(微小)磁电阻，则通常来自于弱局域效应。)因此，即使当年Osheroff和Dolan把金钯薄膜镀得稍厚一些，形成连续薄膜，也还是不可能观测到二维弱局域效应造成的对数上升现象。这些幽微隐晦与(一时)误解，或许难免令人惊讶与浩叹，但反过来说，却反映了无序和多体作用在主导凝聚态物性中扮演的出人意表又丰富多彩的面貌，此即是Anderson挺身揭橥并一再强调的“More is Different”的精义。“More is different”有同侪译为“多者异也”或“多则(而)生异”[7]，但笔者喜欢翻译成“积小成大迸发森罗万象”，因它更加明晰地反映了“物质——恒河沙数的原(分)子的组合——因积小成大而导致整(群)体特性和功能性森罗万象又出人(类)意表”的精确含意。
由于凝聚态物理学家的长年不懈努力，我们对无序系统和多体作用的理解逐年改善，稳步精进。到了20、21世纪之交，对非均匀性金属颗粒系统中电子导电行为的理论描述，已经近于成熟。当样品中的金属颗粒彼此相近或几乎连续之时，量子隧穿效应显著，样品相对容易导电，可以称之为“金属性颗粒系统”。反之，若组成样品的金属颗粒之间，彼此相互有些远离，则需经由“颗粒跃迁”或“变程跃迁”过程导电[8]。吊诡但却有趣的是，这些由(俄国人)I. S. Beloborodov及其合作者推展出来的理论预测，在“金属性颗粒系统”中，不论样品维度是一维、二维或三维，(低温时)电导的修正量都将随温度下降而呈对数函数形式下降，与二维弱局域效应和二维电子—电子作用效应产生的电导变化有相同的温度依赖形式[9]。因此，我们面对实验数据，必须仔细分析和谨慎辨别。如图2所示，图1中的Dolan—Osheroff金钯薄膜数据，可以用(而且必须采用！)颗粒理论定量描述，具体细节和物理解释请参阅参考文献[10]。
图2 将图1中的 Dolan — Osheroff 电阻数据换算为方块电导(蓝色圆点)，其温度变化可由颗粒导电理论预测(红色直线)定量描述[10]
Anderson是凝聚态物理学的开山祖师和一代宗师，他是笔者最为敬佩而觉得亲近的当代物理学家、科学家和科学人文学家。2021年，市面上有一本他的传记A Mind Over Matter：Philip Anderson and the Physics of the Very Many出版，作者是Andrew Zangwill。此外，美国物理联合会曾经制作和保留了许多Anderson的访谈记录，很值得参阅体会。关于Osheroff的教研文献和访谈，网络中也能够搜寻到。Anderson和Osheroff两人在1979年的贝尔实验室的瞬间/短暂交会(金钯合金薄膜的低温电阻测量(图1)是Osheroff的唯一一项固体实验工作，他的终生研究以超流液氦为主)，迸出了动人的火花，感染了当时和之后的一、二代的凝聚态物理学者及学生，为他们带来一丝欢欣及喜悦，成就了一则科研美谈。然而，这则理论与实验背靠背、手携手紧密共同促进科学进展的故事，却是一场“美丽的误会”。
后 记
哲人已远，流芳长存。最近作者和天津大学李志青教授、台湾辅仁大学吴至原副教授，及台湾交通大学叶胜玄助理教授，缅怀先进轶事，重新分析了Osheroff和Dolan的金钯薄膜低温电导数据，解释为何他们的实验结果与二维弱局域效应无关，而必须归之于金属颗粒导电行为。参考文献[10]是为了厘清科学事实，留下正确记录，这篇漫谈则是叙说安德森局域问题发展史上的这一段曲折、绚丽却难免于阴错阳差的往事，以飨读者。这则美丽的误会，可能仍将继续流传于凝聚态物理学界。感谢台湾中央大学杨仲准教授，及李志青教授、吴至原副教授和叶胜玄助理教授在本文发表前的仔细阅读与提供修改意见。
另 记
有趣的是，弱局域效应不但是微米、纳米尺度物理和器件中的重要现象，它也发生在宏观尺度的地震波的传递之时。由于火山底下的地层结构通常很不均匀，容易造成波行进时的多重散射，约20年前，别出心裁的科学家曾设计在法国中部著名风景区Puy des Goules火山底下，进行地震波的弱局域效应的精巧实验，并成功测量到了这种时间反演对称下的相干背散射波干涉行为。这项成果，应有助于地震科学研究的进展[11]。
[1] Anderson P W. Phys. Rev. Lett.，1958，109：1492
[2] “四人小组”局域标度理论论文：Abra‐hams E，Anderson P W，Licciardello D C，Ramakrishnan V. Phys. Rev. Lett.，1979，42：673
[3]“ 首 次 ”二 维 弱 局 域 效 应 实 验 论 文 ：Dolan G J，Osheroff D D. Phys. Rev. Lett.，1979，43：721；其背靠背理论解释论文：Anderson P W，Abrahams E，Ra‐makrishnan T V. Phys. Rev. Lett.，1979，43：718
[4] 安德森演讲录像，An Evening with Phil Anderson：Celebrating 50 Years of Localization Physics，(Ohio State University，2008). https://www.youtube.com/watch?v=DbD4K-oM50g
[5] Osheroff D D. The Nature of Discovery in Physics，收 录 于 A Century of Ideas-Perspectives from Leading Scientists of the 20th Century (Fundamental Theories of Physics，149)一书，ed. Sidharth B G. Springer，Berlin，2008. pp. 175—203
[6] 林志忠. 物理，2016，45(5)：336
[7]“多者异也”，请参考：张广铭，于渌. 物理，2010，39 (8)：543；“多则(而)生异”是台湾大学物理系杨信男教授建议的中译
[8] 林志忠. 物理，2021，50(9)：634
[9] 二维弱局域效应、二维电子—电子作用效应，和金属性颗粒导电效应等理论，讨论的都是在低温时对残余电阻的修正问题。这些效应造成的修正量通常都很微小(微扰效应)，因此实务上可以写成方块电阻变化 R□ ∝ -ln T，或方块电导变化 G□ ∝ ln T。但是，这些修正量虽然微小，却是崭新的一套物理概念，是对玻尔兹曼输运理论和朗道费米液体理论概念在低温极限下的彻底改写。在 Dolan 和 Osheroff 的 1979 年论文中[3]，虽然并未明确使用方块电阻一词，但图1纵轴中的相对电阻变化量即等量于相对方块电阻变化量。另外，金属—绝缘体转变中的金属与绝缘体的定义分别为，在绝对零度时，系统/样品电导值大于零的，称作金属；电导值为零的，称作绝缘体。“弱局域”则是相对于“强局域”而言，当系统的无序度极大时，(在低温下)电阻会随温度下降而以指数形式急速上升，称为强局域现象，这是安德森局域最初探讨的问题。后来“四人小组”研究发现在一些微无序时，量子干涉也会造成电阻上升(忽略轨道—自旋作用)，但修正量极小，故与前者对照，称作弱局域效应。
[10] Lin J J，Li Z Q，Wu C Y et al. Physica Status Solidi B，2022，https：//doi.org/10.1002/pssb.202200346
[11] Larose E，Margerin L，van Tiggelen B A et al. Phys. Rev. Lett.，2004，93：048501
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